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 近年來，有機(jī)光電材料和器件工藝不斷創(chuàng)新，推動(dòng)了有機(jī)太陽能電池事業(yè)的發(fā)展。然而，關(guān)于活性層內(nèi)部復(fù)雜的分子間相互作用知之甚少。分子間相互作用機(jī)制的研究對調(diào)控活性層微結(jié)構(gòu)和激子、電荷行為至關(guān)重要。A-D-A型小分子受體（SMA）因其獨(dú)特的推拉電子結(jié)構(gòu)而具有較強(qiáng)的分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（ICT）效應(yīng)、易于調(diào)節(jié)的吸收范圍和帶隙及優(yōu)異的平面性，有利于活性層形成良好的納米互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。SMA主要由π共軛骨架、側(cè)鏈和缺電子端基組成。端基之間的π-π堆積為SMA排列提供了主要電荷傳輸通道，此外，在活性層端基與給體材料（D）之間存在分子間相互作用也已被證實(shí)。因此，利用端基工程調(diào)控受體分子間（A/A）及給受體分子間（D/A）相互作用對構(gòu)建高效的有機(jī)光伏具有重要意義。

中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所先進(jìn)功能材料與器件研究組基于此前的SMA側(cè)鏈工程及分子間相互作用的研究（Advanced Materials,2019,31,1807832；The Innovation,2021,2,100090；Advanced Functional Materials,2021,30,2007088），開展了活性層內(nèi)分子間相互作用的協(xié)同研究。該研究將三種端基DCI、CPTCN和F-DCI分別引入甲氧基取代的引達(dá)省并二噻吩（IDT）共軛骨架，并引入丁基苯基（C4Ph）側(cè)鏈調(diào)控其結(jié)晶性和共混性行為，合成了三種SMAs（LA15、LA16和LA17，圖1），并從D/A和A/A分子間相互作用的雙重視角探究了其對光伏性能的影響。研究表明，不同的端基影響受體的結(jié)晶度和靜電勢（ESP）分布，進(jìn)而調(diào)控A/A和D/A分子間的相互作用。LA15表現(xiàn)出中等的結(jié)晶度A/A相互作用，但其合適的ESP分布誘導(dǎo)產(chǎn)生適中的D/A分子間相互作用，獲得了13.10%的光伏效率。LA17由于異構(gòu)體的存在表現(xiàn)出弱A/A相互作用，但其大的靜電勢誘導(dǎo)產(chǎn)生明顯增強(qiáng)的D/A相互作用，從而產(chǎn)生了嚴(yán)重的電荷復(fù)合，效率低至12.07%。相反，高結(jié)晶度的LA16具有強(qiáng)A/A相互作用及適中的ESP分布帶來相對較弱的D/A相互作用，二者協(xié)同作用獲得了最優(yōu)的BHJ形貌、電荷傳輸和最低復(fù)合損失，得到了最佳器件效率。

受體分子間A/A相互作用與材料分子堆積和結(jié)晶性密切相關(guān)，因而該研究中采用結(jié)晶性來定性評估A/A相互作用強(qiáng)度。而D/A相互作用通過ESP分布、Flory-Huggins相互作用參數(shù)（χ）及分子動(dòng)力學(xué)分析（圖2）。研究顯示，BHJ的微觀結(jié)構(gòu)與光伏性能受A/A和D/A相互作用的共同影響，較強(qiáng)的A/A相互作用有利于增強(qiáng)分子堆積，形成優(yōu)良的電荷傳輸通道，但過強(qiáng)的A/A相互作用會(huì)導(dǎo)致大聚集體的產(chǎn)生，增強(qiáng)激子復(fù)合。同時(shí)，過強(qiáng)的D/A相互作用易形成過度共混的形貌特征，增加電荷復(fù)合損失，適度的D/A相互作用有助于BHJ形成良好的納米互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和分子取向。因此，均衡的A/A和D/A相互作用可以改善太陽能電池的電荷傳輸及電荷復(fù)合損失，有利于構(gòu)建高效的有機(jī)光伏體系（圖3）。

近日，相關(guān)研究成果以Balancing Intermolecular Interactions between Acceptors and Donor/Acceptor for Efficient Organic Photovoltaics為題，發(fā)表在Advanced Functional Materials上。研究工作得到中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)、國家自然科學(xué)基金、山東能源研究院等的資助。



原標(biāo)題：青島能源所揭示有機(jī)光伏活性層內(nèi)的分子間相互作用協(xié)同機(jī)制