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【背景簡介】

高性能、重量輕、成本低、環(huán)境友好的太陽能電池一直是光伏領域追求的目標。超薄太陽能電池以其節(jié)約的材料消耗、靈活輕便的外形、高效的電荷收集能力等優(yōu)勢，在可穿戴和柔性設備的應用中展現出了巨大的潛力。

為了補償超薄吸收層對光收集不完全導致的斷路電流的下降，不同的光捕獲策略被采用。然而，光捕獲結構的使用增加了非輻射復合并使結構制作過程變得復雜。采用固有吸收系數高的新型超薄光伏吸收體可以解決這一問題。其中無毒的三元化合物AgBiS2在超薄太陽能電池光吸收劑的應用中表現出了巨大的潛力。然而，陽離子無序的不均勻性，大大限制了AgBiS2的吸收系數達到其理論值。

【成果簡介】

來自巴塞羅那科技學院的Gerasimos Konstantatos教授課題組的研究者，報道了基于AgBiS2納米晶體的超薄高效太陽能電池。通過溫和退火改善陽離子無序的不均勻性，AgBiS2納米晶體的光吸收得到了極大的提高?；贏gBiS2納米晶體制作的超薄太陽能電池表現出優(yōu)異的特性，其短路電流密度達到27 mA cm-2，而功率轉換效率達到9.17%（認證值為8.85%），并且在環(huán)境條件下具有高穩(wěn)定性。相關論文以“Cation disorder engineering yields AgBiS2 nanocrystals with enhanced optical absorption for efficient ultrathin solar cells”發(fā)表在Nature Photonics上。


【圖文導讀】

1、陽離子無序均勻性和吸收行為

AgBiS2納米晶體是一種包含環(huán)境友好元素的納米材料。AgBiS2納米晶體中，Ag位點周圍的陽離子分布存在不均勻的無序性。圖1a顯示了AgBiS2納米晶體內不均勻陽離子無序的情況。AgBiS2的價帶最大值（VBM）主要來自Ag d和S p狀態(tài)，而導帶最小值（CBM）來自Bi p和S p相互作用（圖1b）。在當地的電子狀態(tài)密度中，可以觀察到陽離子分離配置的Ag衍生的VBM和Bi衍生的CBM的明顯空間分離（圖1c）。相反，在均勻的陽離子無序狀態(tài)下，我們預測VBM和CBM在整個材料上離域（圖1d），陽離子分布和帶極值的空間（離域）定位之間的相關性（圖1e）。


圖2a中提供了AgBiS2在不均勻和均勻陽離子無序狀態(tài)對應的理論模擬吸收光譜，結果表明均勻陽離子無序狀態(tài)下光學吸收更強。圖2b顯示了納米晶體薄膜在不同溫度下退火的吸收系數?？紤]到退火溫度越高，陽離子無序的均勻性越好，圖2b中的實驗結果與圖2a中的理論模擬很好地匹配。通過退火獲得的AgBiS2納米晶體，其在400至1000 nm的寬光譜范圍內的吸收系數比目前用于光伏技術的任何其他材料大5-10倍（圖2c）。為了評估AgBiS2 納米晶體的光吸收能力，本文使用轉移矩陣法計算了可實現的最大短路電流密度（Jsc）。隨著退火溫度的增加，我們觀察到了在低活性層厚度（t < 200 nm）下最大短路電流密度（Jsc）的增加（圖2d）。對于30納米的吸收層，預測的光伏效率高達26%，表明基于AgBiS2納米晶體薄膜的超薄太陽能電池的性能潛力（圖2e）。

2、陽離子構型轉變

為了進一步驗證所提出的陽離子均勻化是導致AgBiS2 納米晶體薄膜中光學吸收增強的基本機制，首先，測量了薄膜的厚度，以排除納米晶體致密化作為主導因素。此外，本文使用X射線衍射（XRD）和透射電子顯微鏡（TEM）來探測退火時陽離子無序均勻化引起的晶體結構變化。退火后的X射線衍射（XRD）的峰寬減小，同時峰位向更高的角度移動（圖3a）。為了消除晶體尺寸和陽離子排列的影響，以及解釋結晶度的明顯變化，本文計算了具有均勻陽離子無序結構的立方AgBiS2（空間群Fm-3m）的預期XRD衍射圖案。結果顯示，出峰位明顯向較高角度移動，同時峰寬減?。▓D3b），與圖3a中的實驗結果相匹配。這些XRD峰的移動主要源于Ag-S鍵長的縮短，而峰的變窄則是由于鍵長分布的縮小和陽離子分布均勻化時八面體畸變的減少。這一現象被HRTEM測量進一步證實（圖3c，d），平面的綜合線剖面在退火后顯示出輕微的收縮，進一步證實了從陽離子偏析到均勻無序的過渡。模擬XPS光譜中的Bi 5d峰，與陽離子聚集的構型相比，在均質陽離子無序的情況下，明顯地轉移到較低的結合能量(3e)。同樣，與制備的樣品相比，退火的AgBiS2納米晶體顯示了一個小的但明顯的化學位移，以降低能量（圖3f,g），與本文關于退火時陽離子均勻化的主張一致。


3、超薄AgBiS2納米晶體太陽能電池

基于AgBiS2納米晶體優(yōu)異的光學吸收特性，本文進一步演示了高效的超薄溶液加工太陽能電池的構造和表征。太陽能電池由玻璃/銦錫氧化物（ITO）/二氧化錫/AgBiS2/空穴傳輸層（HTL）/MoO3/Ag的堆疊結構組成（圖4a）。橫截面TEM證實了器件層的超薄性質（圖4b）。

平均功率轉換效率（PCE）是太陽能電池的一個重要指標。實驗結果顯示，用聚(三芳胺) （PTAA）代替 PTB7作為電子阻擋層（即空穴傳輸層）可以大幅提高開路電壓（Voc）和填充因子（FF）， 并導致PCE增加約20％，達到8.7±0.3％，最佳設備達到9.17％（圖4c，d）。對其中一個性能優(yōu)異的樣品進行性能認證測試，在AM1.5G全日照下測得的PCE為8.85%，滯后現象可以忽略不計（圖4e）。同時，外部量子效率（EQE）光譜結果顯示，最大短路電流密度（Jsc）為26.5 mA cm-2（圖4f）。

除了平均功率轉換效率（PCE）外，穩(wěn)定性是光伏器件的另一個重要指標。通過讓未封裝的器件在環(huán)境氣氛（相對濕度，約60%）中接受AM1.5G的單太陽光照，進一步研究了運行穩(wěn)定性。通過應用固定在最大功率點（MPP）的正向偏壓來測量該器件的性能。PTB7器件的PCE在20分鐘的照明后下降到2%以下，而PTAA器件在連續(xù)操作下表現出更好的操作穩(wěn)定性。在環(huán)境條件下對未封裝的電池進行10小時的最大功率點測試后，該裝置保持了85%的原始效率（圖4g）。


【總結】

本文證明了在溫和的退火條件下，三元AgBiS2納米晶體的吸收系數可以通過陽離子無序均勻化得到提高。在退火的AgBiS2納米晶體薄膜中獲得了超高的吸收系數，對于30nm的納米晶體薄膜，計算出的光譜極限最大效率（SLME）超過26%。第一性原理計算與XRD、HRTEM和XPS測量相結合的結果進一步證實了陽離子構型的改變?；贏gBiS2納米晶體制作的超薄的太陽能電池獲得了27mA cm-2的最大短路電流密度（Jsc）和高達9.17%的功率轉換效率。同時，空氣穩(wěn)定性和光照穩(wěn)定性也得到了驗證。我們的工作不僅確立了超薄AgBiS2納米晶體太陽能電池的潛力，而且證明了原子構型工程在多元系統(tǒng)中的重要性。

原標題：Nature 子刊：高效超薄太陽能電池