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清潔能源創(chuàng)新應(yīng)用是現(xiàn)代社會發(fā)展的主流，面向清潔交通、信息通訊、航空航天等應(yīng)用領(lǐng)域日益增長的需求，亟待開發(fā)高能量密度、低成本以及綠色安全的新型儲能裝置。盡管鋰離子電池已經(jīng)被廣泛應(yīng)用在便攜式電子設(shè)備，但是未來仍無法滿足更高規(guī)格新能源車輛、無人機等應(yīng)用對電池高能量密度的要求?；诙嚯娮愚D(zhuǎn)化反應(yīng)的鋰二次電池有望成為未來高比能儲能體系應(yīng)用的理想選擇。 在眾多高比能電池體系中，鋰硫電池具有高的能量密度（2600 Wh kg–1）以及單質(zhì)硫的成本低廉和環(huán)境友好等優(yōu)勢而受到廣泛的關(guān)注。然而，滯后的多電子硫轉(zhuǎn)化反應(yīng)、多硫化物穿梭效應(yīng)以及鋰金屬負極的枝晶生長等問題，導致鋰硫電池在倍率性能、循環(huán)壽命以及安全性方面還有待實現(xiàn)創(chuàng)新突破。

近日，材料類頂級國際期刊《Advanced Materials》（《先進材料》，影響因子30.849）報道了北京理工大學材料學院陳人杰教授課題組在高性能鋰硫電池催化材料方面的研究進展，相關(guān)研究成果以“Synergetic Anion Vacancies and Dense Heterointerfaces into Bimetal Chalcogenide Nanosheet Arrays for Boosting Electrocatalysis Sulfur Conversion”為題在線發(fā)表（Advanced Materials, 2022, 2109552，葉正青博士為第一作者，陳人杰教授為通訊作者）。

該研究工作通過對過渡金屬硫族化合物電催化劑的組分和結(jié)構(gòu)調(diào)控，提出了硫原子空位和異質(zhì)界面協(xié)同催化機制，有效改善了鋰硫電池中多電子轉(zhuǎn)化反應(yīng)滯緩的問題，并抑制了多硫化物穿梭效應(yīng)和鋰枝晶的生長（如圖1）。該工作通過鈷鋅雙金屬有機框架的原位生長和高溫氣相反應(yīng)，制備了一系列陰離子空位和異質(zhì)界面共存的過渡金屬硫族化合物納米片陣列結(jié)構(gòu)的電催化劑。實驗分析表明，在制備的九種金屬硫族化合物納米片陣列中，雙金屬硫化物納米片陣列（CoZn-S）具有最豐富的原子級硫空位缺陷和最致密的異質(zhì)界面，進而獲得最優(yōu)的催化活性和電化學性能。采用球差校正的HAADF-STEM，并結(jié)合同步輻射X射線吸收精細結(jié)構(gòu)以及理論計算分析，提出了CoZn-S中硫原子空位和異質(zhì)界面協(xié)同催化多電子硫轉(zhuǎn)化反應(yīng)的機制。硫原子空位和界面電場可以促進電荷轉(zhuǎn)移，調(diào)控電子結(jié)構(gòu)以及局部配位環(huán)境，在熱力學上促進了Li2S的形成，降低了Li2S分解能壘，同步提高了對硫還原和硫析出的反應(yīng)活性。此外，構(gòu)筑的三維納米片陣列結(jié)構(gòu)提供了高的活性表面積，縮短了離子傳輸途徑，抑制了電催化過程中CoZn-S的體積變化。綜合測試表明，該電池實現(xiàn)了高的放電容量、良好的倍率性能和超長的循環(huán)壽命（1800圈）。在9.2 mg cm–2的硫載量和3 μL mg–1的E/S比苛刻的條件下，CoZn-S實現(xiàn)了8.7 mAh cm–2的高面容量和45圈的穩(wěn)定循環(huán)。該工作提出了集原子級空位缺陷，異質(zhì)界面和結(jié)構(gòu)工程三位一體的普適策略，為設(shè)計先進的雙金屬硫族化合物電催化劑提供了新的研究思路。
在前期工作中，葉正青博士在陳人杰教授的指導下，通過調(diào)控過渡金屬化合物的組分和結(jié)構(gòu)，合成了一系列高活性、多功能性以及高穩(wěn)定性的電催化劑?；陔姶呋牧蛘龢O、夾層和集流體設(shè)計，提高了鋰硫電池中多電子轉(zhuǎn)化動力學，從反應(yīng)前端抑制了多硫化物的穿梭行為。具體內(nèi)容包括強極性和高電催化活性的金屬硒化物納米多面體及其多維集流體的組裝（Advanced Materials 2020, 32(32): 2002168. IF="30.849," ESI高被引論文；Advanced Science 2021, 9(1): 2103456. IF="16.806），金屬硫族化合物/MXene分級結(jié)構(gòu)電催化劑的構(gòu)筑（Advanced " Materials 2021, 33(33): 2101204. IF="30.849；Chemical" Engineering Journal 2022, 430, 132734. IF="13.273）以及金屬磷化物/碳基復合微納米結(jié)構(gòu)電催化材料的制備（Nano " Energy 2019, 64, 103965. IF="17.881；Nano " Energy 2020, 70, 104532. IF="17.881）。同時，針對高比能二次電池存在的滯后多電子轉(zhuǎn)化反應(yīng)問題，闡述了構(gòu)筑高活性、高穩(wěn)定性以及多功能性金屬有機框架基電催化材料的有效策略；提出了從金屬有機框架的組分調(diào)控和結(jié)構(gòu)設(shè)計出發(fā)，構(gòu)建高比能二次電池的可行思路和有效方法（Nano-Micro " Letters 2021, 13(1): 203. IF= 16.419）。

為解決可溶性多硫化物的穿梭以及放電產(chǎn)物的成核問題，課題組的錢驥博士構(gòu)筑了分級的Mo2C納米團簇和碳納米片組成的中空納米球（Mo2C/CHS）鋰硫電池電催化夾層（如圖2a）。Mo2C/CHS可以加速多硫化物的轉(zhuǎn)化，促進Li2S2/Li2S的快速成核，提高了高載硫和貧電解液下鋰硫電池的電化學性能（Enhanced Electrochemical Kinetics with Highly Dispersed Conductive and Electrocatalytic Mediators for Lithium-Sulfur Batteries，Advanced Materials 2021, 33(25): 2100810）。同時，針對高比能二次電池的鋰金屬負極存在的鋰枝晶生長和體積膨脹等問題，葉玉勝博士設(shè)計了一種固態(tài)電解質(zhì)復合鋰金屬負極（如圖2b），不僅顯著增強了機械強度，并促進了鋰成核，有效緩解了鋰枝晶的生成和鋰金屬的粉化，進而提升了高比能鋰金屬電池的循環(huán)穩(wěn)定性（An Antipulverization and High-Continuity Lithium metal Anode for High-Energy Lithium Batteries，Advanced Materials 2021, 33(49): 2105029）。 在吳鋒院士的指導下，陳人杰教授課題組近二十年圍繞多電子高比能鋰二次電池的基礎(chǔ)研究和工程應(yīng)用開展了系統(tǒng)的探索工作?；诙嚯娮永碚撗兄屏烁咻d硫高導電多維穩(wěn)定復合電極，設(shè)計了輕質(zhì)功能修飾隔膜/夾層，發(fā)明了高安全功能復合電解質(zhì)材料并構(gòu)筑了3D納米陣列修飾改性鋰負極，研制開發(fā)出能量密度從300Wh/kg到600Wh/kg不同規(guī)格和性能特征的鋰硫電池樣品，先后在高容量通信裝備、無人機、機器人、新能源汽車等方面開展應(yīng)用。

原標題：北理工在多電子高比能鋰二次電池取得系列研究進展