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隨著汽車工業(yè)逐漸向電動化轉(zhuǎn)移，高性能電池的需求將大大地增加。在過去的三十年，電池技術(shù)的革新已經(jīng)取得了巨大的成功，能量密度大幅提升。當(dāng)前，電動化時代面臨的主要挑戰(zhàn)是電池高昂的成本。電池的成本問題主要與急速增加的原料價格有關(guān)，其中尤其是作為主要成分的鈷。近年來，由于主要產(chǎn)地的政治動蕩，人權(quán)道德等問題嚴(yán)峻，鈷礦的價格節(jié)節(jié)攀升，已經(jīng)變成各國最重要的戰(zhàn)略資源之一，這也嚴(yán)重地影響了電池的成本。為了緩解成本壓力，電池工業(yè)及科研單位紛紛投入到發(fā)展少鈷甚至無鈷電池材料行列。盡管近期一些無鈷材料，類如富鋰材料，高電壓錳酸鋰，無序巖鹽正極材料被視為潛在的替代材料，但是這些材料在電化學(xué)性能上還有較多不足，距離大規(guī)模商業(yè)化還有一定的距離。因此，當(dāng)前發(fā)展少鈷以及無鈷材料仍主要依賴于鎳錳鈷（NMC）三元層狀氧化物正極材料。富鎳型的NMC正極材料具有高的能量密度和容量，因此以它為基礎(chǔ)發(fā)展無鈷材料是當(dāng)下熱門的研究課題。然而，用鎳來直接取代鈷已經(jīng)被證實導(dǎo)致嚴(yán)重的電化學(xué)性能和安全性的下降，因此尋找有效的替代元素是發(fā)展無鈷材料的當(dāng)務(wù)之急。

北京大學(xué)深研院新材料學(xué)院潘鋒教授課題組近年來探索鋰電池材料基因研究組學(xué)和d-電子結(jié)構(gòu)化學(xué)（J.Am.Chem.Soc.2015,137,8364，2016,138,13326-13334;2018,140,12484，J.Phys.Chem.Lett.2017,8,5537;Nano energy 2018,49,77），從關(guān)鍵過渡金屬元素及其構(gòu)成功能結(jié)構(gòu)基元出發(fā)，發(fā)現(xiàn)這些結(jié)構(gòu)基元的連接方式和電子自旋相互作用將引起的磁阻搓和超交換作用導(dǎo)致Li/Ni反位機(jī)理（Acc.Chem.Res.2019，10.1021/acs.accounts.9b00033）。

近日，潘鋒課題組和美國阿貢國家實驗室的Khalil Amine教授、Jun Lu研究員深入合作，為了進(jìn)一步搞清楚Ni、Mn、Co這三個元素在三元層狀氧化物各起什么作用，合作團(tuán)隊從二元過渡金屬（NiCo和NiMn的6:4，8:2）開始研究，深入研究電池層狀材料過渡金屬自旋電子相互作用的構(gòu)效關(guān)系，在發(fā)展無鈷材料領(lǐng)域取得重大進(jìn)展，相關(guān)成果發(fā)表在Nature Energy（2021，doi：10.1038/s41560-021-00776-y，影響因子為46.5）上。

圖1.富鈷材料和無鈷材料在高電壓循環(huán)過程中結(jié)構(gòu)和形貌演變

該合作團(tuán)隊結(jié)合原位同步輻射和球差電鏡等技術(shù)以及量子化學(xué)計算，深入分析了鈷元素在NMC正極材料的主要作用和提出了全新無鈷材料組分。如圖1所示，研究結(jié)果表明盡管鈷有助于層狀有序結(jié)構(gòu)的形成，但它對電池的電化學(xué)性能和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性都有不利的影響，尤其是它在高電壓下會引發(fā)結(jié)構(gòu)失氧，以及過渡金屬的遷移。同時，鈷的存在也加重顆粒形貌的穩(wěn)定性差的問題，加速了顆粒裂紋的產(chǎn)生。通過錳元素替代鈷可以較好地緩解結(jié)構(gòu)和形貌穩(wěn)定性差的問題，并且得到更好的高電壓性能。

在這些機(jī)理研究的基礎(chǔ)上，該合作團(tuán)隊進(jìn)一步提出新組分LiNiαMnβXγO2（NMX，如圖2所示）是極具潛力的無鈷正極材料的發(fā)展方向，并驗證該系列材料優(yōu)異的性能。這項研究對高性能低成本無鈷電池的發(fā)展具有重要的指導(dǎo)意義。

圖2.全新的無鈷層狀正極材料LiNiαMnβXγO2

該工作是由潘鋒和Khalil Amine、Jun Lu共同指導(dǎo)下，由第一作者北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院2019屆博士畢業(yè)生劉同超（因為這些成果獲得北京大學(xué)優(yōu)秀博士）及相關(guān)人員一起完成，該工作得到了國家材料基因工程重點研發(fā)計劃、廣東省創(chuàng)新團(tuán)隊項目的大力支持。