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鈉離子電池因儲(chǔ)量豐富、成本低廉而成為可替代鋰離子電池的儲(chǔ)能設(shè)備之一，尤其是在大規(guī)模儲(chǔ)能領(lǐng)域展現(xiàn)出了廣闊的應(yīng)用前景。然而，類似于鋰離子電池，以可燃的液態(tài)電解質(zhì)作為離子傳輸媒介的鈉離子電池也不可避免地面臨著安全性挑戰(zhàn)。固態(tài)電解質(zhì)的使用不僅可以大幅提升電池系統(tǒng)的安全性，與金屬負(fù)極匹配更能進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)電池能量密度同步提升。盡管在過去的幾年中，人們?cè)谔剿麾c基固體電解質(zhì)材料方面做出了巨大的努力，但是各類固體電解質(zhì)材料仍面臨著離子電導(dǎo)率低、化學(xué)與電化學(xué)穩(wěn)定性差等不同困境。因此，開發(fā)具有優(yōu)選晶體結(jié)構(gòu)和離子擴(kuò)散路徑、簡(jiǎn)單的制備工藝以及高電化學(xué)穩(wěn)定性的鈉基固體電解質(zhì)材料對(duì)進(jìn)一步開發(fā)鈉基固態(tài)電池具有重要意義。

近日，吉林大學(xué)杜菲課題組和謝禹課題組提出一種具有hexagonal-prismatic結(jié)構(gòu)的新型固態(tài)電解質(zhì)材料Na5YSi4O12。材料三維的離子傳輸通道和低的晶界電阻使得Na5YSi4O12室溫離子電導(dǎo)率高達(dá)1.59 × 10-3 S cm-1，活化能近為0.20 eV。通過匹配高電壓Na3V2(PO4)3陰極和金屬鈉陽極，組裝的準(zhǔn)固態(tài)電池表現(xiàn)出與傳統(tǒng)有機(jī)液態(tài)電池相當(dāng)?shù)碾娀瘜W(xué)性能，進(jìn)一步證明了Na5YSi4O12作為鈉基固體電解質(zhì)的優(yōu)越性。該文章發(fā)表在國際頂級(jí)期刊Energy Storage Materials上。孫歌和楊欣為本文共同第一作者。

內(nèi)容表述

眾所周知，離子在無機(jī)固體電解質(zhì)中的運(yùn)輸通?？梢苑譃閮刹糠郑涸诰Ц駜?nèi)部的輸運(yùn)過程由材料固有晶體結(jié)構(gòu)決定；在晶界處的傳輸則依賴于電解質(zhì)的制備條件。首先，作者通過兩步固相法成功合成了純相的Na5YSi4O12固體電解質(zhì)材料，并通過分子動(dòng)力學(xué)模擬揭示了Na+在晶格內(nèi)部的具體傳輸過程。結(jié)果表明Na+不僅可以通過-Na5-Na6-Na5-路徑沿c軸的開放通道進(jìn)行擴(kuò)散，還可以通過-Na4-Na6-Na4-路徑在垂直c軸的相鄰?fù)ǖ乐g傳輸。根據(jù)缺陷驅(qū)動(dòng)擴(kuò)散機(jī)制，通過觀察Na+遷移路徑加以證實(shí)，Na4、Na5和Na6位點(diǎn)上的空位確實(shí)有利于Na+的躍遷。
隨后，結(jié)合物相分析和微觀形貌對(duì)比發(fā)現(xiàn)，材料的相純度和電解質(zhì)材料的致密度極大的影響了Na5YSi4O12電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率。通過調(diào)控合成的溫度和時(shí)間，室溫離子電導(dǎo)率可高達(dá)1.59 × 10-3 S cm-1，活化能為0.20 eV。


接下來對(duì)Na5YSi4O12的穩(wěn)定性進(jìn)行了探究，通過循環(huán)伏安測(cè)試得到Na5YSi4O12具有寬的電化學(xué)穩(wěn)定窗口。此外，Na||Na5YSi4O12||Na對(duì)稱電池不僅可以承受2.2 mA cm-2的電流密度，更是可以在0.3 mA cm-2和0.3 mAh cm-2的條件下穩(wěn)定循環(huán)1200h。結(jié)合對(duì)稱電池的EIS圖像和固體電解質(zhì)/金屬Na界面的SEM圖像可以發(fā)現(xiàn)，隨著Na沉積/剝離的進(jìn)行，Na5YSi4O12與金屬Na之間沒有副反應(yīng)的發(fā)生，同時(shí)界面接觸性逐漸提升，并且在電解質(zhì)內(nèi)部觀測(cè)不到Na枝晶的生成，表明Na5YSi4O12良好的枝晶抑制作用。


最后，為了進(jìn)一步驗(yàn)證Na5YSi4O12作為固體電解質(zhì)在固態(tài)電池中的優(yōu)越性，作者組裝了Na3V2(PO4)3||Na5YSi4O12||Na準(zhǔn)固態(tài)電池，展現(xiàn)出了優(yōu)異的循環(huán)性能和倍率性能，表明Na5YSi4O12是一種很有前途的固體電解質(zhì)候選材料。

總結(jié)

Na5YSi4O12是一種新型鈉基固態(tài)電解質(zhì)材料，其室溫離子電導(dǎo)率高達(dá)1.59 × 10-3 S cm-1、活化能為0.20 eV，在報(bào)道的鋰基和鈉基快離子氧化物導(dǎo)體中均具有很強(qiáng)的競(jìng)爭(zhēng)力。得益于Na5YSi4O12寬的電化學(xué)穩(wěn)定窗口、與金屬Na之間良好的相容性和枝晶抑制作用，NVP||Na5YSi4O12||Na準(zhǔn)固態(tài)電池展現(xiàn)出與有機(jī)液態(tài)電池相當(dāng)?shù)碾娀瘜W(xué)性能，進(jìn)一步表明Na5YSi4O12具有良好的應(yīng)用前景。 

原標(biāo)題：吉林大學(xué)：Na5YSi4O12，一種用于超穩(wěn)定準(zhǔn)固態(tài)鈉離子電池的快離子導(dǎo)體