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【研究背景】
簡單地從能量密度計(jì)算公式來看，厚電極很有希望達(dá)成高能量密度電池體系設(shè)計(jì)。然而由于延長的擴(kuò)散長度和曲折的傳輸路徑，其鋰離子傳輸動(dòng)力學(xué)收到嚴(yán)重阻礙。即使是在新興的低曲度設(shè)計(jì)中，高電流密度下的容量保持率也仍受限。

【工作介紹】
近日，美國德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校余桂華課題組等人利用改善的冰模板法設(shè)計(jì)并合成了一系列具有不同結(jié)構(gòu)參數(shù)的低曲度多孔電極。利用LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2作為活性物質(zhì)，結(jié)合SEM和3D Raman譜圖全面表征了多孔電極立體結(jié)構(gòu), 并利用EIS和DC極化探究其中鋰離子傳輸動(dòng)力學(xué)參數(shù)與電極孔道結(jié)構(gòu)之間的內(nèi)在聯(lián)系。由于DH電極（由DMSO和水的混合溶劑制備）具有最薄的壁厚以及居中的孔道寬度，其厚電極（~25 mg cm-2）在2.5C下仍能達(dá)到70%理論容量。該文章發(fā)表在國際頂級(jí)期刊Nano Letters上。張瀟，惠澤宇和Steven King為本文共同第一作者。

【內(nèi)容表述】
為了實(shí)現(xiàn)高能量密度電池體系，厚電極的設(shè)計(jì)可以大幅提高活性物質(zhì)在電池中所占比重。然而鋰離子傳輸動(dòng)力學(xué)在厚電極中嚴(yán)重受阻，即使低曲度結(jié)構(gòu)也很難在高倍率下得到良好的容量保持率。這是由于很多結(jié)構(gòu)雖然電極厚度方向具有低曲度特征，但活性物質(zhì)形成的垂直層狀結(jié)構(gòu)具有較大的壁厚或較小的孔道尺寸，導(dǎo)致鋰離子在單層結(jié)構(gòu)中的擴(kuò)散受到限制。

本文利用不同溶劑（DMSO+H2O （DH）, 1-propanol+H2O (PH), H2O (H)）改進(jìn)冰模板法來制備電極漿料，通過調(diào)節(jié)漿料結(jié)冰過程參數(shù)（如冰點(diǎn)，粘度，表面張力等），得到一系列不同特征的低曲度多孔電極DH，PH和H。其中DH電極具有最薄的層狀結(jié)構(gòu)（~5μm）以及較大的垂直孔道（~15μm），PH居中，而利用純H2O作為溶劑制備的多孔電極H具有較厚的活性物質(zhì)壁層（~25μm）和最小的孔道寬度（~5μm）。在這里我們著重強(qiáng)調(diào)了壁厚與孔尺寸對(duì)于低曲度多孔電極中傳輸?shù)挠绊憽?br />

DH，PH和H三種不同參數(shù)的厚電極雖然在低倍率下都能達(dá)到較高的比容量，但是隨著倍率提高，容量保持率的差距也逐漸明顯，其中具有最薄壁厚的DH電極在2.5C下仍能維持70%的首圈容量，而類似低曲度結(jié)構(gòu)但具有較大壁厚的PH和H卻無法達(dá)到理想倍率性能。利用3D Raman得到一系列多孔電極內(nèi)不同物質(zhì)分布的立體結(jié)構(gòu)，并模擬出了曲度的數(shù)值，其中DH與PH相對(duì)接近，而H孔道的連貫性更差所以曲度較高。接著利用EIS和DC極化曲線探究了深層次離子傳輸在孔道結(jié)構(gòu)中和活性物質(zhì)層狀結(jié)構(gòu)中的動(dòng)力學(xué)特征，其中DH電極中整體鋰離子擴(kuò)散系數(shù)最大，并且具有較小的電荷傳輸電阻。由電化學(xué)方法測得的曲度數(shù)值與3D Raman模擬得到的數(shù)值一致，進(jìn)一步驗(yàn)證了猜想。最終利用雙尺度孔隙率物理模型，在DH厚電極中電化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行的更加完全，表現(xiàn)為更平緩的放電深度曲線，合理解釋了電極結(jié)構(gòu)與電化學(xué)儲(chǔ)能速率的緊密聯(lián)系。


【結(jié)論】
在傳統(tǒng)冰模板法中引用不同溶劑制備電極漿料，得到了一系列具有不同壁厚與孔徑的低曲度多孔厚電極，并進(jìn)一步探索了厚電極中精細(xì)結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)于電化學(xué)性能的重要影響。倍率性能的直接對(duì)比發(fā)現(xiàn)即使在低曲度厚電極中，鋰離子在活性物質(zhì)組成的垂直壁狀結(jié)構(gòu)中的擴(kuò)散仍然限制著厚電極高倍率性能。EIS和DC極化曲線的結(jié)果揭示了較薄的壁厚以及較大的孔徑更有利于鋰離子的傳輸與儲(chǔ)存，而基于雙孔隙率的物理模型進(jìn)一步表明了這樣的結(jié)構(gòu)能夠使厚電極中活性物質(zhì)放電更完全。相對(duì)于其他相關(guān)研究，這一發(fā)現(xiàn)對(duì)于厚電極的設(shè)計(jì)提出新的觀點(diǎn)，深層探究了電極結(jié)構(gòu)對(duì)電化學(xué)性質(zhì)的影響，更對(duì)于高倍率下工作的電池結(jié)構(gòu)意義重大。

X. Zhang, Z. Hui, S. King, L. Wang, Z. Ju, J. Wu, K. Takeuchi, A. Marschilok, A. West, E. Takeuchi, G. Yu, Tunable Porous Electrode Architectures for Enhanced Li-Ion Storage Kinetics in Thick Electrodes, Nano Lett. 2021, DOI:10.1021/acs.nanolett.1c02142

【作者簡介】
余桂華，美國德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校材料科學(xué)與工程系，機(jī)械系終身教授，英國皇家化學(xué)學(xué)會(huì)會(huì)士（FRSC）和皇家物理學(xué)會(huì)會(huì)士（FInstP）。

余桂華教授課題組的研究重點(diǎn)是新型功能化納米材料的合理設(shè)計(jì)和合成，尤其是對(duì)能源和環(huán)境凝膠材料的開創(chuàng)性研究，對(duì)其化學(xué)和物理性質(zhì)的表征和探索，以及推廣其在能源，環(huán)境和生命科學(xué)領(lǐng)域展現(xiàn)重要的技術(shù)應(yīng)用。目前已在Science, Nature, Nature Reviews Materials, Nature Materials, Nature Nanotechnology, Nature Catalysis, Nature Sustainability, Nature Communications, Science Advances, PNAS, Chemical Reviews, Chemical Society Reviews, Accounts of Chemical Research, JACS, Angewandte Chemie, Advanced Materials, Energy & Environmental Sciences, Chem, Joule, Nano Letters, ACS Nano, Nano Today, Mater. Today 等國際著名刊物上發(fā)表論文200余篇，論文引用~42,000次，H-index~108。

現(xiàn)任 ACS Materials Letters 副主編，是近二十個(gè)國際著名化學(xué)和材料類科學(xué)期刊的顧問編委，如Chemical Society Reviews (RSC), ACS Central Science, Chemistry of Materials (ACS), Chem, Cell Reports Physical Science (Cell Press), Nano Research (Springer), Science China-Chemistry, Science China-Materials, Nature Scientific Reports, Energy Storage Materials (Elsevier), Energy & Environmental Materials (Wiley-VCH)等。 

原標(biāo)題：余桂華團(tuán)隊(duì)：可調(diào)多孔電極結(jié)構(gòu)優(yōu)化厚電極中鋰離子存儲(chǔ)動(dòng)力學(xué)