鑒于此,鄭州大學(xué)宋繼中等結(jié)合CsPbCl3-xBrx QDs的表面鈍化和器件結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計,構(gòu)筑了發(fā)射光譜為490 nm的高效QLEDs,最高外量子效率(EQE)達(dá)23.5%(圖1),這是目前藍(lán)光鈣鈦礦LEDs領(lǐng)域中報道的最高值。在QD材料鈍化方面,通過引入三氟羧酸根(TFA-)來調(diào)控QDs的表面態(tài),發(fā)現(xiàn)TFA-能夠與CsPbCl3-xBrx QDs表面未配位的Pb產(chǎn)生強的相互作用(圖2)。鈍化后,藍(lán)光QDs表現(xiàn)出高效的激子輻射復(fù)合行為(圖3),其薄膜的光致發(fā)光效率(PLQY)達(dá)84%,遠(yuǎn)高于鈍化前QD薄膜的43%。此外,鈍化后的藍(lán)光QDs具有更淺的價帶,為高效QLEDs的構(gòu)筑提供了更有利的空穴注入通道。在器件結(jié)構(gòu)設(shè)計方面,通過在聚[(9,9-二辛基芴-2,7-二基)-共-(4,4′-(N-(4-仲丁基苯基)二苯胺)](TFB)中引入小分子三(4-咔唑-9-基苯基)胺(TCTa),提出混合型空穴傳輸層(M-HTL)的設(shè)計思想,以提升空穴注入效率和傳輸能力(見圖4);相比純的TFB空穴傳輸層,M-HTL顯著提升了器件的空穴注入能力和平衡了器件的載流子輸運。更重要的是,我們發(fā)現(xiàn),M-HTL展現(xiàn)出更優(yōu)異的成膜性,顯著抑制了器件中的載流子泄漏(圖5),也為高效QLEDs的實現(xiàn)打下了基礎(chǔ)。
基于上述調(diào)控,實現(xiàn)了藍(lán)光CsPbCl3-xBrx QDs的高效復(fù)合,其QLEDs的EQE超過了23%,大大推動了鈣鈦礦QD顯示的商業(yè)化進(jìn)程。
該研究工作,以“Boosting External Quantum Efficiency of Blue Perovskite QLEDs Exceeding 23% by Trifluoroacetate Passivation and Mixed Hole Transportation Design”為題在線發(fā)表于《Advanced Materials》上(Nong et al, Advanced Materials (2024), https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202402325)。
圖1 高效的藍(lán)光鈣鈦礦QLEDs.
圖2 CsPbCl3-xBrx QDs的TFA−鈍化.
圖3 TFA−鈍化CsPbCl3-xBrx QDs的復(fù)合行為.
圖4 M-HTL改善QLEDs的復(fù)合行為.
圖5 M-HTL抑制QLEDs中的激子泄露.
原標(biāo)題:鄭州大學(xué)宋繼中教授AM:藍(lán)光鈣鈦礦QLEDs新突破