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鋰硫電池（Li-S）已成為未來(lái)儲(chǔ)能設(shè)備的一種可行的替代品，基于鋰和硫的電化學(xué)反應(yīng)具有遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于目前商業(yè)化的鋰離子電池的理論能量密度（2600 Wh kg-1）。

本文總結(jié)了鋰硫電池最新的研究進(jìn)展，包括正極載體材料、隔膜和固態(tài)電解質(zhì)/電解液等方面，希望對(duì)有關(guān)研究人員有所啟發(fā)。

1. 正極載體材料

1.1 Advanced Energy Materials：鋰硫電池中多硫化物的載體材料綜述

阻礙鋰硫電池成功的主要問(wèn)題是可溶性中間產(chǎn)物多硫化鋰循環(huán)過(guò)程中的擴(kuò)散和遷移?；钚粤虻膿p失會(huì)導(dǎo)致電池容量的顯著下降和電池壽命的降低。因此人們一直致力于開(kāi)發(fā)能夠有效地錨定多硫化物的各種硫載體材料。

近日，埃因霍溫理工大學(xué)Forschungszentrum Jülich、悉尼科技大學(xué)Peter H. L. Notten教授等在國(guó)際知名期刊Advanced Energy Materials上發(fā)表題為“Host Materials Anchoring Polysulfides in Li–S Batteries Reviewed”的綜述文章。本文第一作者是Lei Zhou。

本文綜述了近年來(lái)硫載體材料的研究進(jìn)展。根據(jù)鋰硫電池的電化學(xué)性質(zhì)，將多硫化物的錨固策略系統(tǒng)地分為物理約束和化學(xué)鍵合。著重介紹了各種硫載體材料的結(jié)構(gòu)優(yōu)點(diǎn)，詳細(xì)討論了與硫的相互作用機(jī)理，為促進(jìn)鋰硫電池商業(yè)化的先進(jìn)硫載體材料的合理設(shè)計(jì)和工程化提供了有價(jià)值的見(jiàn)解。最后提出了硫載體材料未來(lái)面臨的挑戰(zhàn)和發(fā)展前景。
1.2 ACS Nano：可麗餅結(jié)構(gòu)雙金屬氫氧化物/硫/石墨烯作為鋰硫電池正極材料

鋰硫電池具有理論比能量高、成本低、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是最有可能產(chǎn)業(yè)化的下一代電池。然而，硫在充放電過(guò)程中較大的體積形變和較差的導(dǎo)電性會(huì)導(dǎo)致鋰硫電池性能的下降，阻礙了鋰硫電池的實(shí)際應(yīng)用。“穿梭效應(yīng)”更是制約鋰硫電池產(chǎn)業(yè)化的關(guān)鍵問(wèn)題。開(kāi)發(fā)兼具功能性和結(jié)構(gòu)性的硫載體材料是克服這些缺點(diǎn)的有效途徑。

近日，北京師范大學(xué)能量轉(zhuǎn)換與存儲(chǔ)材料北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的岳文博教授團(tuán)隊(duì)與北京大學(xué)人工微結(jié)構(gòu)和介觀物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的呂勁教授團(tuán)隊(duì)、英國(guó)圣安德魯斯大學(xué)化學(xué)學(xué)院的周午縱教授團(tuán)隊(duì)合作，在國(guó)際知名期刊ACS Nano上發(fā)表題為“Crepe Cake Structured Layered Double Hydroxide/Sulfur/Graphene as a Positive Electrode Material for Li-S Batteries”的研究工作。該文章第一作者為劉盛堂。

作者設(shè)計(jì)并制備了具有可麗餅結(jié)構(gòu)的LDH/S/rGO三元復(fù)合材料作為鋰硫電池的正極材料。硫納米顆粒嵌入到石墨烯和LDH納米片形成的層結(jié)構(gòu)中。該結(jié)構(gòu)允許鋰離子和電解液小分子在層間空間自由移動(dòng)并與嵌入的硫納米顆粒發(fā)生反應(yīng)，但由于空間限制作用和LDH納米片對(duì)多硫化鋰的捕獲和催化轉(zhuǎn)換，最大限度地抑制了多硫化鋰的穿梭效應(yīng)。此外，由于柔性導(dǎo)電石墨烯的存在，既能承受在鋰化過(guò)程中硫的體積膨脹，又有利于電子的傳遞，可以有效的提高硫正極的電化學(xué)性能。這項(xiàng)工作從硫正極的組成和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)出發(fā)，設(shè)計(jì)合成具有可麗餅結(jié)構(gòu)的LDH/S/rGO三元復(fù)合材料，以解決硫正極導(dǎo)電性差、體積形變大、穿梭效應(yīng)嚴(yán)重的問(wèn)題。本文的工作對(duì)鋰硫電池的未來(lái)發(fā)展和產(chǎn)業(yè)化具有一定的指導(dǎo)意義。

1.3 ACS Nano：金屬有機(jī)骨架衍生異質(zhì)結(jié)構(gòu)用于高性能鋰硫電池

基于物理或化學(xué)限制的各種策略已經(jīng)用于解決鋰硫電池的穿梭效應(yīng)問(wèn)題，但如何在鋰硫電池中實(shí)現(xiàn)高硫負(fù)載下有效解決穿梭效應(yīng)并提升反應(yīng)動(dòng)力學(xué)仍是一大挑戰(zhàn)。

近日，復(fù)旦大學(xué)盧紅斌教授課題組聯(lián)合北京大學(xué)侯仰龍教授課題組在國(guó)際知名期刊ACS Nano上發(fā)表題為“Enhanced Polysulfide Regulation via Porous Catalytic V2O3/V8C7 Heterostructures Derived from metal-Organic frameworks toward High-Performance Li-S Batteries”的研究工作。本文第一作者是Long Zhang。

該工作報(bào)道了一種由金屬有機(jī)骨架材料MIL-47（V）衍生的具有異質(zhì)結(jié)構(gòu)的多孔催化V2O3/V8C7@C復(fù)合材料作為有效的鋰硫電池多硫化物調(diào)節(jié)劑，在大幅度提升硫負(fù)載量的同時(shí)，仍能有效抑制穿梭效應(yīng)并提高反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。在這種多功能正極材料中，硫單質(zhì)負(fù)載于V2O3/V8C7@C中；碳化骨架保留了MIL-47（V）高孔隙率和高比表面積的特性，因此可以實(shí)現(xiàn)高硫負(fù)載。石墨烯用作導(dǎo)電基底，不僅能提高電導(dǎo)率，而且還是阻止硫損失的一道物理屏障。

更重要的是，均勻分布在碳質(zhì)骨架上的V2O3/V8C7異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以增強(qiáng)對(duì)LiPSs從捕獲到轉(zhuǎn)移和轉(zhuǎn)化的調(diào)控能力，避免了LiPSs在電解液中的積累，并提高了硫的利用率?；谝陨咸匦裕龢O表現(xiàn)出極高的倍率性能和穩(wěn)定的循環(huán)壽命。即使在高硫負(fù)載下（8.1 mg cm-2），其依然具有出色的電化學(xué)性能。將這種正極材料可以進(jìn)一步應(yīng)用于軟包電池。即使經(jīng)過(guò)150次循環(huán)，該電池保持的4.3 mAh cm-2的高面積容量仍能勝過(guò)商用鋰離子電池（4.0 mAh cm-2），極具發(fā)展?jié)摿?。這種解決高硫負(fù)載下穿梭效應(yīng)的策略為高性能鋰硫電池的進(jìn)一步發(fā)展提供了一種有效思路。
1.4 Advanced Functional Materials：氮摻雜提高鋰硫電池中Co9S8的固定化和催化性能

近日，德國(guó)漢諾萊布尼茲大學(xué)的張琳教授等在國(guó)際知名期刊Advanced Functional Materials上發(fā)表題為“Nitrogen Doping Improves the Immobilization and Catalytic Effects of Co9S8 in Li-S Batteries”的論文。Yuping Liu為本文第一作者。

本文報(bào)道了氮摻雜可以同時(shí)改善鋰電池中Co9S8納米顆粒的LiPSs錨定和氧化還原催化能力。一方面，N摻雜是一種優(yōu)化鋰電池電化學(xué)性能的有效方法，通過(guò)降低催化反應(yīng)過(guò)程中固有的活化勢(shì)壘。另一方面，在鋰電池中錨定LiPSs時(shí)，Li-N鍵比Li-S鍵更有利。密度功能理論（DFT）計(jì)算提供了一個(gè)深入了解LiPSs和N-Co9S8納米顆粒表面之間強(qiáng)化學(xué)鍵的方法。在實(shí)驗(yàn)的進(jìn)一步支持下，作者的結(jié)論是N原子顯著地增加了結(jié)合能，從而有助于防止LiPSs的穿梭。與未摻雜Co9S8相比，N摻雜的Co9S8在電池性能上有顯著的改善。在高質(zhì)量負(fù)載（高達(dá)5 mg cm-2）和高電流密度（高達(dá)20 A g-1）下的也獲得了優(yōu)異的電化學(xué)性能。 1.5 Advanced Materials：多層多孔多面體納米結(jié)構(gòu)CoSe電催化劑加速鋰硫電池中多硫化物的轉(zhuǎn)化

近日，北京理工大學(xué)、北京電動(dòng)車輛協(xié)同創(chuàng)新中心的陳人杰教授等在國(guó)際知名期刊Advanced Materials上發(fā)表題為“A High-Efficiency CoSe Electrocatalyst with Hierarchical Porous Polyhedron Nanoarchitecture for Accelerating Polysulfides Conversion in Li–S Batteries”的論文。Zhengqing Ye為本文第一作者。

在本工作中，具有高效率的CoSe電催化劑具有分層多孔的納米多面體結(jié)構(gòu)（CS @ HPP），其由金屬-有機(jī)骨架衍生而成，被用作鋰硫電池的硫載體。具有高晶體質(zhì)量和豐富反應(yīng)活性位點(diǎn)的CS@HPP可以催化加速多硫化物的捕獲/擴(kuò)散和Li2S的沉淀/分解。因此，CS@HPP硫正極具有1634.9 mAh g-1的出色容量，高倍率性能，長(zhǎng)循環(huán)壽命以及在1200次循環(huán)中每循環(huán)0.04％的低容量衰減。CoSe納米多面體可在碳布骨架（CC@CS@HPP）上進(jìn)一步制備，以其高電導(dǎo)率和大表面積展現(xiàn)其電催化活性。硫負(fù)載量為8.1 mg cm-2的CC@CS@ HPP硫正極在貧電解液下可提供8.1 mAh cm-2的高面積容量。
1.6 Energy Storage Materials：仿生“樹(shù)木耳”狀碳基泡沫用于高性能鋰硫電池

極性和催化材料被用于改善多硫化物的化學(xué)相互作用和催化其快速轉(zhuǎn)化。此外，開(kāi)發(fā)輕質(zhì)高效的無(wú)粘結(jié)劑/集流體電極的制備方法，可以提高鋰硫電池活性材料的利用率并獲得高能量密度鋰硫電池。

近日，南方科技大學(xué)程春教授團(tuán)隊(duì)，在國(guó)際知名期刊Energy Storage Materials上發(fā)表題為“Freestanding agaric-like molybdenum carbide/graphene/N-doped carbon foam as effective polysulfide anchor and catalyst for high performance lithium sulfur batteries”的研究工作。該文章第一作者為牛樹(shù)章博士和張思偉博士。

本工作開(kāi)發(fā)了一種具有三維層次結(jié)構(gòu)，“樹(shù)木耳”狀碳化鉬-石墨烯-氮摻雜碳泡沫 (GCF-G@Mo2C) 復(fù)合材料，并通過(guò)與硫復(fù)合作為鋰硫電池的正極材料。

其具有以下優(yōu)勢(shì)：

（1）在該電極中，石墨烯包裹在三聚氰胺碳泡沫的骨架上，具有層次化多孔結(jié)構(gòu)，這可以通過(guò)物理限域來(lái)抑制多硫化物的穿梭效應(yīng)。

(2）由三聚氰胺泡沫碳化得到的石墨化碳泡沫具有較高的氮含量（6.17 at%），其可通過(guò)化學(xué)吸附進(jìn)一步抑制多硫化物的穿梭。

（3）金屬碳化鉬（Mo2C）納米顆粒具有良好的導(dǎo)電性（5×106 s m-1）和優(yōu)越的催化效果，可以促進(jìn)電子的快速轉(zhuǎn)移，起到極性固定劑和催化劑的作用，為多硫化物的高效催化轉(zhuǎn)化提供更多的活性位點(diǎn)。

本研究不僅對(duì)鋰硫電池中多硫化物的催化轉(zhuǎn)化有了更深入的認(rèn)識(shí)，而且為構(gòu)建高性能的鋰硫電池儲(chǔ)能器件提供了新的契機(jī)。

1.7 Energy Storage Materials：柔性致密硫正極設(shè)計(jì)面向貧液實(shí)際鋰硫電池

近年來(lái)，鋰硫電池的電化學(xué)性能在過(guò)量電解液和低硫載量條件下實(shí)現(xiàn)了極大的改善。然而，針對(duì)可規(guī)模應(yīng)用的鋰硫電池設(shè)計(jì)，更多的實(shí)際問(wèn)題需要被考慮，如面容量、電極密度、孔隙率和電解液用量等。更高的硫載量可以提高面容量；高壓實(shí)電極可以實(shí)現(xiàn)低孔隙率并有效提高體積能量密度；低孔隙率正極需要更少的電解液浸潤(rùn)；柔性電極設(shè)計(jì)可以廣泛應(yīng)用于柔性電子器件。在鋰硫電池研究中，這一系列交織的問(wèn)題需要被重視和綜合考慮，以實(shí)現(xiàn)真正的高能量密度鋰硫電池。

近日，上海交通大學(xué)王久林課題組在國(guó)際知名期刊Energy Storage Materials上發(fā)表題為“Towards practical Li-S battery with dense and flexible electrode containing lean electrolyte”的研究工作。本文第一作者是上海交通大學(xué)博士研究生陳加航。

該工作制備了一種多功能柔性粘結(jié)劑應(yīng)用于硫化聚丙烯腈（S@pPAN）正極。構(gòu)建的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)表現(xiàn)出增強(qiáng)的電解液浸潤(rùn)性和抗剝離強(qiáng)度。傳統(tǒng)的漿料涂膜即可制備高載量電極。壓力處理實(shí)現(xiàn)高壓實(shí)密度(1.54 g cm-3)及低孔隙率正極。該高載量高壓實(shí)正極具有優(yōu)異的柔韌性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，長(zhǎng)期循環(huán)后面容量仍可穩(wěn)定在5.55mAh cm-2。得益于S@pPAN獨(dú)特的固-固轉(zhuǎn)化機(jī)理，在貧電解液條件（2.08 ml g-1sulfur）下，硫正極仍具有較高的初始活性物質(zhì)利用率，對(duì)實(shí)際鋰硫電池研究具有重要意義。

2. 隔膜材料

2.1 Nano Energy：Ni/SiO2/石墨烯改性隔膜作為先進(jìn)鋰硫電池多功能硫屏障

傳統(tǒng)鋰硫電池中的商用聚丙烯隔膜用于隔離正負(fù)極，為鋰離子提供擴(kuò)散通道，但不能阻擋鋰硫電池的穿梭。近年來(lái)，研究人員對(duì)該隔膜進(jìn)行了一系列的研究，以獲得理想的LiPSs封裝層。關(guān)于隔膜的研究工作致力于以下兩個(gè)方向：尋找新型隔膜或改進(jìn)商用隔膜。一些報(bào)道的新型隔膜只能阻斷LiPSs的擴(kuò)散路徑，但溶解在電解液中或積聚在隔膜上的LiPSs很難參與后續(xù)的電化學(xué)反應(yīng)，導(dǎo)致硫利用率低。

近日，格里菲斯大學(xué)的張山青教授和廣州工業(yè)大學(xué)林展教授等在國(guó)際知名期刊Nano Energy上發(fā)表題為“Ni/SiO2/Graphene-modified separator as a multifunctional polysulfide barrier for advanced lithium-sulfur batteries”的論文。Chao Chen為本文第一作者。

在本文中，作者將介孔鎳/二氧化硅空心球與石墨烯相結(jié)合，來(lái)建構(gòu)一個(gè)多功能的高性能鋰硫電池隔膜。Ni/SiO2空心球由大量的二氧化硅納米片組成，其中大量的金屬Ni納米顆粒均勻分散。通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究和理論研究，發(fā)現(xiàn)多孔SiO2納米片可以吸附LiPSs，分散性好的Ni納米顆粒不僅與LiPSs有很強(qiáng)的化學(xué)作用，而且在循環(huán)過(guò)程中加速了氧化還原動(dòng)力學(xué)。石墨烯構(gòu)建了良好的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，促進(jìn)了Li2S沉淀的氧化還原動(dòng)力學(xué)。優(yōu)良的地錨轉(zhuǎn)換功能和完善的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，保證了低滲透、高硫利用。

此外，Ni/SiO2空心球的介孔結(jié)構(gòu)保證了Li+的快速擴(kuò)散，因?yàn)樨S富的介孔有利于電解液的滲透和保留，有效地補(bǔ)償了石墨烯層引起的Li+緩慢擴(kuò)散。因此，采用鎳/二氧化硅/石墨烯（簡(jiǎn)化為鎳/二氧化硅/石墨烯）涂層分離器的鋰-硫電池顯示出優(yōu)異的電化學(xué)性能。功能化隔膜所需的材料必須具備以下條件：（i）與LiPSs的親和力強(qiáng)；（ii）加速氧化還原動(dòng)力學(xué)的催化作用；（iii）Li+的快速擴(kuò)散；（iv）良好的導(dǎo)電性，以充分利用活性材料。 3. 固態(tài)電解質(zhì)/電解液

3.1 Nano Letters: 將液態(tài)電解質(zhì)中的納米級(jí)封裝概念整合到固態(tài)鋰硫電池中

過(guò)去，大多數(shù)與鋰硫電池相關(guān)的研究都是在液體電解質(zhì)中進(jìn)行的。鋰硫電池的實(shí)際應(yīng)用受到硫和硫化鋰（Li2S）的低電子和鋰離子電導(dǎo)率，多硫化物的穿梭以及鋰金屬負(fù)極的穩(wěn)定性差的困擾。這些局限性導(dǎo)致硫利用率低，容量衰減快以及安全問(wèn)題。鋰硫電池（在液體電解質(zhì)中）的重要研究致力于解決這些問(wèn)題。

最近，有一個(gè)新的方向來(lái)解決鋰硫化學(xué)問(wèn)題，即用固態(tài)電解質(zhì)替代易燃液體電解質(zhì)，研究朝著實(shí)現(xiàn)高能量密度和安全的全固態(tài)鋰硫電池（ASSLSB）的方向發(fā)展。但是，仍然需要解決ASSLSB中硫和Li2S之間的化學(xué)轉(zhuǎn)化問(wèn)題，例如硫和Li2S的絕緣特性以及朝向負(fù)極側(cè)的界面寄生反應(yīng)，并且仍然缺少避免將多硫化物溶解到固態(tài)聚合物電解質(zhì)中的有效策略。硫正極的納米級(jí)封裝已在液體電解質(zhì)中得到了證明，但尚不清楚該封裝概念在基于固態(tài)聚合物的ASSLSB中是否可行。

近日，美國(guó)斯坦福大學(xué)崔屹教授團(tuán)隊(duì)與美國(guó)勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室合作，在國(guó)際頂級(jí)期刊Nano Letters上發(fā)表題為“Incorporating the nanoscale encapsulation concept from liquid electrolytes into solid-state lithium-sulfur batteries”的研究工作。該文章第一作者為Xin Gao。

該工作證明了基于Li2S@TiS2核-殼粒子的納米級(jí)封裝概念最初是在液體電解質(zhì)中開(kāi)發(fā)的，但在固態(tài)聚合物電解質(zhì)中仍然是有效的。使用原位光學(xué)電池和硫K邊X射線吸收，作者發(fā)現(xiàn)多硫化物形成并被納米級(jí)TiS2封裝很好地捕獲在單個(gè)顆粒內(nèi)部。實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論計(jì)算均證明，即使在固態(tài)電解質(zhì)中，該TiS2封裝層也具有催化Li2S氧化成硫的作用。通過(guò)將Li2S@TiS2正極與聚環(huán)氧乙烷基電解質(zhì)和鋰金屬負(fù)極集成在一起，可實(shí)現(xiàn)427 Wh kg-1的高電池級(jí)比能量。將液體電解質(zhì)的材料設(shè)計(jì)概念引入固態(tài)Li-S電池代表了一個(gè)新的令人振奮的方向。 3.2 Advanced Energy Materials: 金屬有機(jī)骨架衍生的鋰硫電池固態(tài)電解質(zhì)用于鋰硫電池

由于其可設(shè)計(jì)的化學(xué)結(jié)構(gòu)和獨(dú)特的離子輸運(yùn)孔/通道，MOF基材料不僅被用作納米填料，而且還被直接用作固態(tài)電解質(zhì)。

德州奧斯汀分校的Arumugam Manthiram教授等人在國(guó)際知名期刊Advanced Energy Materials上發(fā)表題為“A metal Organic framework Derived Solid Electrolyte for Lithium–Sulfur Batteries”的文章。本文第一作者為Poramane Chiochan。

在該工作中，作者提出了一個(gè)鋰硫電池與一個(gè)基于MOF的固態(tài)電解質(zhì)（MOF-SSE）和Li2S6正極。MOF-SSE是在UIO（奧斯陸大學(xué)首次開(kāi)發(fā)的MOF結(jié)構(gòu)）的基礎(chǔ)上發(fā)展起來(lái)的，但帶有磺酸鋰（SO3Li）基團(tuán)接枝（稱為UIOSLi）。UIOSL-SSE在鋰硫電池的運(yùn)行中起著多種重要作用。（1）隔離作用，防止負(fù)極和正極之間的電接觸；（2）為鋰離子在兩個(gè)電極上的電化學(xué)反應(yīng)提供了離子通道；（3）作為屏障防止多硫化物的穿梭。在UIO中接入SO3Li官能團(tuán)可使SSE在室溫下的電導(dǎo)率提高到3.3×10-4 s cm-1?；旌想娊赓|(zhì)鋰硫電池與UIOSLi-SSE和Li2S6正極電解質(zhì)表現(xiàn)出顯著的倍率能力、高庫(kù)侖效率和長(zhǎng)循環(huán)性。

原標(biāo)題： 10篇好文回顧鋰硫電池近期工作進(jìn)展