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據(jù)外媒報(bào)道，杜克大學(xué)的研究人員揭示了隱藏已久的分子動(dòng)力學(xué)，這些分子動(dòng)力學(xué)為太陽能和熱能應(yīng)用提供了理想的特性，這種材料被稱為鹵化物鈣鈦礦。這些材料如何創(chuàng)造和傳輸電能的一個(gè)關(guān)鍵因素實(shí)際上取決于其原子晶格以類似鉸鏈的方式扭曲和轉(zhuǎn)動(dòng)的方式。該成果將幫助材料科學(xué)家們以環(huán)保的方式為這些材料的廣泛應(yīng)用定制化學(xué)配方。


該成果于3月15日在線發(fā)表在《自然材料》雜志上。

“人們對(duì)鹵化物鈣鈦礦在光伏、熱電、光電輻射檢測(cè)和發(fā)射等能源領(lǐng)域的應(yīng)用有著廣泛的興趣--整個(gè)領(lǐng)域非?；钴S，”杜克大學(xué)機(jī)械工程和材料科學(xué)副教授Olivier Delaire說。“雖然我們明白這些材料的柔軟度對(duì)其電子特性很重要，但沒有人真正知道我們所發(fā)現(xiàn)的原子運(yùn)動(dòng)是如何支撐這些特征的。”

鈣鈦礦是一類材料--通過正確的元素組合--生長(zhǎng)成一種晶體結(jié)構(gòu)，使其特別適合能源應(yīng)用。它們吸收光并有效轉(zhuǎn)移其能量的能力使它們成為研究人員開發(fā)新型太陽能電池等的共同目標(biāo)。它們也很柔軟，有點(diǎn)像純金很容易凹陷，這使它們?cè)谥瞥杀∧r(shí)有能力容忍缺陷并避免開裂。

然而，一種尺寸并不適合所有的情況，因?yàn)橛袕V泛的潛在配方可以形成鈣鈦礦。許多最簡(jiǎn)單和研究最多的配方包括一個(gè)鹵素--如氯、氟或溴--使它們被稱為鹵化物鈣鈦礦。在過氧化物的晶體結(jié)構(gòu)中，這些鹵化物是將相鄰的八面體晶體基團(tuán)拴在一起的連接點(diǎn)。雖然研究人員已經(jīng)知道這些支點(diǎn)對(duì)創(chuàng)造過氧化物的特性至關(guān)重要，但沒有人能夠研究它們讓周圍的結(jié)構(gòu)動(dòng)態(tài)地扭曲、轉(zhuǎn)彎和彎曲而不破裂的方式。

“這些結(jié)構(gòu)運(yùn)動(dòng)在實(shí)驗(yàn)上難以確定，這是眾所周知的。選擇的技術(shù)是中子散射，這需要付出巨大的儀器和數(shù)據(jù)分析努力，很少有小組能像Olivier和他的同事那樣掌握這種技術(shù)，”杜克大學(xué)機(jī)械工程和材料科學(xué)教授Volker Blum說，他也進(jìn)行鈣鈦礦的理論建模，但沒有參與這項(xiàng)研究。“這意味著，他們有能力揭示基本鈣鈦礦中的材料特性的基礎(chǔ)，否則就無法實(shí)現(xiàn)。”

在這項(xiàng)研究中，來自阿貢國家實(shí)驗(yàn)室、橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室、美國國家科學(xué)技術(shù)研究所和西北大學(xué)的Delaire及其同事，首次揭示了結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、常被研究的鹵化物鈣鈦礦（CsPbBr3）的重要分子動(dòng)力學(xué)。

研究人員從一個(gè)大型的、厘米級(jí)的鹵化物鈣鈦礦單晶開始，眾所周知，鹵化物鈣鈦礦很難生長(zhǎng)到這樣的尺寸--這也是之前一直沒有實(shí)現(xiàn)這種動(dòng)態(tài)研究的主要原因。然后，他們?cè)谙饦鋷X國家實(shí)驗(yàn)室用中子和阿貢國家實(shí)驗(yàn)室用X射線對(duì)該晶體進(jìn)行了轟擊。通過測(cè)量中子和X射線在許多角度和不同的時(shí)間間隔內(nèi)如何從晶體上反彈，研究人員弄清了它的組成原子如何隨時(shí)間移動(dòng)。

在用計(jì)算機(jī)模擬確認(rèn)了他們對(duì)測(cè)量結(jié)果的解釋后，研究人員發(fā)現(xiàn)了晶體網(wǎng)絡(luò)到底有多活躍。通過溴原子相互連接的八面八面體基團(tuán)被捕捉到在板狀域中集體扭曲，并以非常流暢的方式不斷來回彎曲。

“由于原子的排列方式是以八面體基團(tuán)共享溴原子作為連接點(diǎn)，它們可以自由地進(jìn)行這些旋轉(zhuǎn)和彎曲，”Delaire說。“但我們發(fā)現(xiàn)，這些鹵化物過氧化物特別是比其他一些配方更'軟弱'。它們不是立即彈回形狀，而是非常緩慢地返回，幾乎更像果凍或液體，而不是傳統(tǒng)的固體晶體。”

Delaire解釋說，這種自由的“分子舞蹈”對(duì)于理解鹵化物過氧化物的許多理想特性非常重要。它們的“軟性”阻止電子重新組合到傳入的光子將它們擊出的孔中，這有助于它們從太陽光中制造大量的電力。而且它很可能還使熱能難以穿過晶體結(jié)構(gòu)，這使得它們能夠通過讓材料的一面比另一面熱得多來從熱能中產(chǎn)生電力。

由于研究中使用的鈣鈦礦--CsPbBr3--具有最簡(jiǎn)單的配方之一，但已經(jīng)包含了這些化合物廣泛家族所共有的結(jié)構(gòu)特征，因此Delaire認(rèn)為，這些發(fā)現(xiàn)很可能適用于大范圍的鹵化物鈣鈦礦。例如，他列舉了混合有機(jī)-無機(jī)鹵化物鈣鈦礦，它們的配方要復(fù)雜得多，以及更環(huán)保的無鉛雙鈣鈦礦變體。

“這項(xiàng)研究表明，為什么這種鈣鈦礦框架即使在最簡(jiǎn)單的情況下也很特殊，”Delaire說。“這些發(fā)現(xiàn)很有可能擴(kuò)展到更復(fù)雜的配方，目前全世界的許多科學(xué)家都在研究這些配方。當(dāng)他們篩選巨大的計(jì)算數(shù)據(jù)庫時(shí)，我們所發(fā)現(xiàn)的動(dòng)態(tài)可以幫助決定追求哪些鈣鈦礦。” 

原標(biāo)題：研究稱扭曲的柔性晶體是先進(jìn)的新型太陽能電池的關(guān)鍵